Water Res.: 从砷黄铁矿的氧化溶解行为探究活性锰、铁和氧物种的耦合作用机制

发布时间:2023-04-06  浏览次数:717

       砷作为一级致癌物,其对地下水的污染已经使全球数百万人的生命健康受到威胁。人为源和自然源的砷共同造成了高浓度的地下水砷含量,硫化砷矿物的溶解被认为是砷释放到地下水环境中的一个重要原因。在Mindat矿物数据库中已发现的三百多种含砷硫化矿中,砷黄铁矿(也叫毒砂矿)是在自然界中最为常见的,并且广泛存在于废弃的尾矿中。砷黄铁矿的氧化产物包括硫酸、亚砷酸盐(As(III))和砷酸盐(As(V)),是地表径流和酸性矿山废水(acid mine drainage,AMD)中砷污染的重要源头。砷黄铁矿还普遍存在于地下环境中,受自然破坏、季节性地下水位的波动或人为活动(如管理的含水层补给带来氧化剂)的影响,砷黄铁矿的氧化溶解会变成不可忽略的砷污染来源。因此,研究砷黄铁矿的溶解行为对于深入了解砷的地球化学归趋和其地下水污染的有效控制等方面具有重要意义。此外,溶解态Mn(III)因其较强的氧化还原活性受到了广泛关注,但Mn(III)在与铁和氧共存的复杂多元体系中对天然来源砷的释放过程及其转化的作用尚不清晰。基于此,我系水土界面过程研究团队探究了溶解态Mn(III)对砷黄铁矿溶解的影响,相关成果以“Arsenopyrite dissolution in circumneutral oxic environments: the effect of pyrophosphate and dissolved Mn(III)”为题发表于Nature Index指数期刊Water Research期刊:https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.119595

       不同于Mn-As-S三元亚稳态物种体系中,Mn(III)的作用主导了As和S的氧化,在此Fe-Mn-As-S四元体系中,Fe物种的氧化,沉淀及对自由基的影响使得这些多元亚稳态元素之间的氧化还原反应过程变得更加复杂(如上图所示)。在溶解态Mn(III)-PP影响的砷黄铁矿溶解过程中,Fe-Mn-As-S之间的相互耦合作用得以解构,对于加深理解地下水环境中的多中氧化还原元素之间的耦合作用提供了有益见解,特别是对于涉及多种价态和物种形式的多元亚稳态相的体系而言。

       论文第一作者:王星星,2019级博士生,荣获2023届上海市优秀毕业生称号,在ES&T, GCA, WR等期刊发表多篇第一作者论文,现为南方科技大学博士后。

       通讯作者:潘泽真,青年副研究员,美国圣路易斯华盛顿大学博士,瑞士洛桑联邦理工学院博士后,主要代表作发表于Nature Communications, ES&T等期刊。2021年3月入职必赢242net,2022年获基金委优青(海外)项目资助。

       该工作得到了国家自然科学基金(41977266和42107228)和上海浦江学者项目基金(21PJ1401000)的支持。

供稿:水土界面过程课题组

编辑:薛睿彬

审核:张立武